"The Very Best Of” jest zbiorem największych przebojów artystki nagranych razem z wieloletnimi współpracownikami – producentem muzycznym Nicky Rayanem i autorką tekstów Romą Ryan. Kolekcja zawiera najważniejsze utwory w karierze Enyi zaczynając od „Boedicea” z debiutanckiego albumu przez zremasterowane wersje piosenek „Orinoco Flow”, „Caribbean Blue”, ”Book Of Day”, „Anywhere Is” i „Watermark” do „Trains and Winter Rains” z ostatniego albumu „And Winter Came”. Ponadto na płycie znalazła się nigdy wcześniej nie publikowana wersja kompozycji „Aniron” oraz „May It Be” napisany specjalnie do filmu „Władca Pierścieni: Drużyna Pierścienia”, za który dostała nominację do Oskara.